Le radium est un élément radioactif naturellement présent dans notre environnement. Mais lorsqu’il est retrouvé dans un sol, une question essentielle se pose : est-il durablement piégé ou peut-il être remis en solution, transporté par l’eau et devenir disponible pour les organismes vivants ? Pour répondre à cette question, il ne suffit pas de connaître la quantité totale de radium présente. Il faut comprendre sa mobilité.

C’est tout l’enjeu des recherches menées au laboratoire SUBATECH dans le cadre du projet soutenu par le dispositif PULSAR : développer de nouvelles méthodes permettant de mieux comprendre et, surtout, de mesurer directement dans l’environnement le comportement du radium.

Le radium, un élément naturel sous surveillance

Le radium est naturellement présent dans les roches et les sols. Il appartient notamment à la chaîne de désintégration radioactive de l’uranium : au cours du temps, l’uranium se transforme en une succession d’autres éléments radioactifs, parmi lesquels le radium-226.

Certaines activités humaines peuvent toutefois conduire à concentrer ces radionucléides naturellement présents. C’est notamment le cas de l’exploitation minière de l’uranium, mais également de certaines activités liées aux énergies fossiles ou à l’extraction de matières premières. On parle alors de NORM ou de TE-NORM, pour désigner des matières dans lesquelles les radionucléides naturels ont été concentrés, notamment sous l’effet des activités humaines.

Comprendre le comportement du radium dans ces environnements est important pour évaluer leur évolution sur le long terme. Le radium peut en effet être transféré entre les sols et les eaux et entrer dans certains processus biologiques. Sa désintégration conduit par ailleurs à la formation de radon, un gaz lui-même radioactif.

Mais connaître la concentration totale en radium d’un sol ne suffit pas pour déterminer le risque qu’il représente.

Présent ne veut pas forcément dire mobile

Imaginez deux sols contenant exactement la même quantité de radium. Dans le premier, le radium est fortement fixé aux constituants du sol et ne peut pratiquement pas rejoindre l’eau. Dans le second, une partie du radium peut facilement être libérée dans l’eau circulant entre les grains du sol. La quantité totale de radium est identique, mais son comportement environnemental est très différent.

C’est pourquoi nos recherches s’intéressent particulièrement à la fraction dite « labile » du radium. Il s’agit de la fraction susceptible d’être rapidement échangée entre le sol et l’eau. C’est elle qui nous renseigne sur la capacité du sol à réalimenter la solution en radium lorsque celui-ci est entraîné ou prélevé.

Pour étudier ces mécanismes, nous combinons des expérimentations réalisées au laboratoire et des mesures directement sur le terrain.

Rophin : un laboratoire à ciel ouvert

Une partie de ces recherches est menée sur l’ancien site minier d’uranium de Rophin, situé à Lachaux, dans le Puy-de-Dôme. En aval de l’ancien site minier se trouve aujourd’hui une zone humide dans laquelle sont retrouvés de l’uranium et plusieurs éléments issus de sa chaîne de désintégration, dont le radium-226. Cette zone humide constitue un terrain d’étude particulièrement intéressant et fait partie des sites d’étude de la Zone Atelier Territoires Uranifères (ZATU), un programme du CNRS dédié à l’étude interdisciplinaire des territoires marqués par les anciennes activités liées à l’uranium.. Certaines couches du sol présentent en effet des teneurs notables en radium, pouvant atteindre plusieurs dizaines de milliers de becquerels par kilogramme de sol sec.

Notre objectif n’est cependant pas uniquement de mesurer cette contamination. Nous cherchons à comprendre ce qui arrive au radium : où se trouve-t-il dans le sol ? Sur quels constituants est-il fixé ? Quelle proportion peut être libérée ? À quelle vitesse ? Et comment ces mécanismes observés au laboratoire se traduisent-ils dans les conditions réelles du terrain ?

Différentes techniques permettent d’apporter des éléments de réponse, depuis l’observation des sols à l’échelle microscopique jusqu’à l’analyse du radium présent dans l’eau circulant entre les particules du sol.

Mesurer l’invisible directement dans le sol

Pour aller plus loin, nous utilisons des outils particuliers : les échantillonneurs passifs DET et DGT, pour Diffusive Equilibration in Thin-Films et Diffusive Gradients in Thin-Films.

Le principe peut être comparé, de manière simplifiée, à celui d’une éponge extrêmement sélective que l’on placerait directement dans le sol. Les éléments présents dans l’eau diffusent à travers une fine couche de gel. Dans le cas des DGT, une seconde couche est capable de piéger l’élément que l’on souhaite étudier.

L’intérêt est considérable : au lieu de prélever ponctuellement de l’eau et de mesurer uniquement ce qu’elle contient à cet instant, la DGT accumule progressivement l’élément pendant son déploiement. En consommant localement la fraction présente en solution, elle peut également solliciter la fraction susceptible d’être rapidement libérée par le sol. Elle apporte ainsi des informations sur la dynamique des échanges entre le sol et l’eau.

Ces dispositifs permettent en outre de travailler à une échelle spatiale très fine. À Rophin, les sondes DET nous ont par exemple permis d’obtenir des profils de concentration en radium dans les eaux présentes entre les particules du sol avec une résolution de l’ordre du centimètre et jusqu’à plusieurs dizaines de centimètres de profondeur.

Un gel développé spécifiquement pour capturer le radium

Encore fallait-il disposer d’un dispositif réellement adapté au radium.

Un des principaux résultats du projet PULSAR a ainsi été le développement, directement au laboratoire, d’un gel spécifique permettant de fixer le radium dans les dispositifs DGT.

Ce développement représente un véritable défi expérimental. Dans les eaux naturelles, le radium est présent à de très faibles concentrations, au milieu d’une multitude d’autres éléments chimiques parfois beaucoup plus abondants. Le matériau doit donc être suffisamment performant pour accumuler le radium pendant le déploiement et permettre ensuite sa quantification au laboratoire.

Après les étapes de développement, d’optimisation et de caractérisation en conditions contrôlées, une étape importante a été franchie en 2025 avec les premiers déploiements sur le terrain de ces DGT dédiées au radium.

Le passage du laboratoire aux conditions environnementales réelles est essentiel : température, composition chimique des eaux, nature des sols ou encore présence de matière organique sont autant de paramètres susceptibles d’influencer le comportement du radium et les performances du dispositif.

Une petite partie seulement du radium serait réellement labile

En parallèle du développement de ces outils, des expériences de désorption ont été réalisées afin d’estimer la fraction de radium susceptible d’être rapidement mobilisée depuis les sols.

Les premiers résultats montrent un point particulièrement intéressant : dans certaines couches étudiées à Rophin, pourtant fortement enrichies en radium, seule une faible proportion du radium total apparaît labile. Dans la couche de sol étudiée présentant les concentrations les plus importantes, cette fraction a été estimée entre environ 5 et 12 %.

Autrement dit, une forte concentration totale en radium dans un sol ne signifie pas nécessairement que l’ensemble de ce radium est susceptible de se déplacer dans l’environnement.

C’est précisément pour cette raison qu’il est indispensable de dépasser la seule mesure des concentrations totales et de développer des outils capables de renseigner sur la mobilité réelle des contaminants.

Du radium au polonium : mieux prédire le devenir des radionucléides

L’objectif est maintenant de combiner les informations obtenues grâce aux expériences de laboratoire, aux dispositifs DET et aux nouveaux dispositifs DGT. Cette approche doit permettre de mieux décrire les équilibres entre le radium fixé sur les sols et celui présent dans les eaux, mais également la vitesse à laquelle ces échanges se produisent.

À terme, ces données pourront être intégrées dans des modèles permettant de mieux prédire la mobilité et le transfert du radium dans les écosystèmes terrestres.

Au-delà du cas particulier de Rophin, les outils développés pourraient être appliqués à d’autres environnements concernés par la présence de radionucléides naturels. La démarche pourra également être étendue à d’autres éléments particulièrement difficiles à étudier, et pourtant tout aussi important d'un point de vue sanitaire, comme le polonium.

Développer des outils capables de mesurer non seulement « combien » de radionucléides sont présents, mais surtout quelle fraction est réellement susceptible de se déplacer constitue ainsi une étape importante pour mieux comprendre leur devenir dans l’environnement et, à terme, améliorer l’évaluation et la gestion des sites contaminés.

Ces recherches sont menées au sein du laboratoire SUBATECH dans l'équipe Radiochimie et ont bénéficié du soutien du dispositif PULSAR.